姚向東/常春然/袁珮JACS: 過電位不超過40 mV! 獨特Pt-C3構型促進Pt@DG高效催化HER

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析氫反應(HER)在實現綠色和可持續的氫能方面發揮著至關重要的作用。在已報道的電{attr}3109{/attr}中,原子鉑基材料由于其高固有的HER活性和對貴金屬原子的最大利用而引起了廣泛關注。同時,金屬原子(M)與周圍非金屬原子(nM)形成的配位構型一直被認為是決定中間物質吸附能和催化活性的關鍵因素。

基于此,格里菲斯大學姚向東、西安交通大學常春然福州大學袁珮等在碳基質(有缺陷的石墨烯)中合成單個空位,該空位可以捕獲原子Pt以形成Pt-C3構型(Pt@DG),從而該催化劑在酸性和堿性溶液中為HER提供異常高的反應性。
得益于更多的缺陷位點(Pt-C3),Pt@DG表現出更高的HER活性。具體而言,在0.5 M H2SO4和1 M KOH中,Pt@DG在10 mA cm-2的電流密度下,HER過電位分別為30 mV和37 mV。
此外,該催化劑在較高電流密度(200 mA cm-2)下,5000次循環后的HER性能幾乎沒有衰減,并且在30 mV (0.5 M H2SO4)和37 mV (1 M KOH)的恒定過電位下進行計時電流測定,30000 s后電流沒有發生顯著下降,這說明Pt@DG催化劑具有優異的長期穩定性。
實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明,Pt-C3中Pt 5d態的位置低于費米能級,其還具有更低的能壘(ΔG)(不論在酸性還是堿性介質中),表明Pt原子的5d態捕獲電子的能力更強,有利于H+的還原,削弱了H*的吸附和加速了H2解吸,從而表現出非凡的HER活性。
這項工作對實現卓越的HER性能的活性位點的設計和合成提供了策略,同時也顯示出Pt-C3催化劑在未來在電解中應用的優異前景。
Single Carbon Vacancy Traps Atomic Platinum for Hydrogen Evolution Catalysis. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.1c10814


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