?李春忠/李會會/李昊ACS Catalysis:Cu基電催化劑表面羥基化,促進電化學還原CO2

  • A+

電化學CO2還原反應(CO2RR)為CO2直接轉化為高附加值化學品和燃料提供了一條可持續的途徑。在眾多CO2RR產物中,多碳(C2+)產品由于其與C1產品相比具有更高的能量密度和市場價值而受到廣泛關注。由于Cu表面上最佳的*CO結合能,其可作為具有最佳C2+產物選擇性的CO2RR催化劑。

迄今為止,在高性能銅基電催化劑的結構設計和精確制備方面取得了重大進展。并且,許多工作已經開始著手研究與電極界面微環境調控相關的一些關鍵因素和策略,如催化劑表面的分子工程、電解質設計和電解池構型等,這促使人們在設計和制備催化劑以引導對目標產物的選擇性時應始終考慮催化劑周圍的反應微環境。

1

2

目前,研究較多的策略之一是利用濃KOH將CO2地轉化為C2+產物,但陰極上碳酸鹽的生成消耗了大部分輸入的CO2。因此,尋求一種新的策略來改善電極局部環境,從而消除或降低CO2RR選擇性對本體OH?濃度的依賴至關重要。

基于此,華東理工大學李春忠、李會會日本東北大學李昊等通過羥基功能化的表面策略(即在Cu2O催化劑上覆蓋上富含羥基的分子)來實現分子表面修飾以增強C2+產物的形成。電化學實驗和原位表征證實了在CO2RR反應過程中,催化劑表面附近穩定存在的羥基物種能夠有效地將吸附的*CO轉化為C2+產物。

3

0

在流動池中,最優的0D-Cu-800催化劑上C2+產物的法拉第效率為81.5%,部分流電流密度為285 mA cm?2,以及陰極能量效率為43.1%;利用陽離子交換膜電極組件裝置,研究人員證明了在平均電流密度為151 mA cm?2的條件下,0D-Cu-800上能夠連續穩定生產C2H4超過100小時。

理論計算表明,富含羥基的分子如葡萄糖酸可以導致Cu位點的電子損失,這有助于改善CO與Cu之間的電子轉移,進而促進*CO的吸附和C-C耦合,提高了電化學CO2RR對C2+產物的選擇性?偟膩碚f,該項工作證明了表面修飾對于設計穩定的反應微環境的重要性,這為未來設計高效的電催化劑以提高CO2RR或其他電化學反應活性提供了指導。

Boosting electrochemical CO2 reduction via surface hydroxylation over Cu-based electrocatalysts. ACS Catalysis 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c02454

weinxin
我的微信
關注我了解更多內容

發表評論

目前評論:0